八月，明朝另一藩屏叶赫部覆灭，明廷正式将注意力转移到林丹汗身上。
林丹汗与努尔哈赤“素无衅端”，但为了攫取明朝的“赏银”，壮大自己实力，也意图采取联明抗金的战略方针。
1619年秋，明朝派监军王猷带着四千两白银出使察汉浩特，林丹汗称病不见，又借口自己手下没有懂汉字的人，将明朝使臣带来的谕帖弃置一边。
然后指使其叔父脑毛大对明使称“要自举兵杀奴，然事权在憨，恐难擅举”，以提高价码。
最后达成协议，明朝每年赏银4000两，翌年提高为40000两，林丹汗协助明军守卫广宁城，领银之处定于广宁团山、正安堡等处。
在与明朝结盟之后，林丹汗于1619年十月派遣康喀尔拜虎携国书出使后金，该国书“词意骄悖”，林丹汗以“四十万蒙古国之主巴图鲁成吉思汗”自居，蔑称努尔哈赤为“水滨三万女真之主”，警告努尔哈赤不得进犯广宁。
面对这封国书，后金诸臣怒不可遏，一半人主张斩其来使，一半人主张割下其鼻子或耳朵后放回。
当时努尔哈赤正以铁岭之战中所俘的“奇货”宰赛为人质，要挟内喀尔喀与自己结盟，因此无暇处理与林丹汗的外交问题。
与内喀尔喀结盟后，努尔哈赤于翌年正月正式回敬林丹汗，在回信中先大肆数落明灭元后蒙古汗廷的困境，又怂恿林丹汗与自己结盟讨伐明朝。
林丹汗不予理睬，还扣押了后金使臣硕色乌巴什。
半年后，努尔哈赤听信内喀尔喀传来的谣言，以为硕色乌巴什被林丹汗所杀，便斩杀了林丹汗的使者康喀尔拜虎（后来硕色乌巴什逃回后金）。
后金与林丹汗察哈尔部的关系宣告破裂。
林丹汗忍住了努尔哈赤的斩使之辱，因为他连蒙古内部都没有统一，更遑论对后金作战了。
尽管如此，为了获得明朝的“赏银”，林丹汗必须有所行动。
1621年春，后金占领了沈阳。努尔哈赤留下部分兵力驻守沈阳，指挥其余大部分兵力，准备乘胜攻取辽阳。
林丹汗获悉该情报后，令管理蒙古左翼三万户的大臣锡尔呼纳克杜棱洪台吉率领内喀尔喀卓里克图、达尔汉巴图尔、巴哈达尔汉等2000骑兵前往沈阳，营救还在羁押中的宰赛。
锡尔呼纳克杜棱洪台吉所率轻骑到达沈阳城下，与守城金兵开战。
但蒙古军队担心努尔哈赤的援兵前来增援，便很快撤退。1621年八月，内喀尔喀五部送万头牲畜，从努尔哈赤那里赎回了宰赛。
这对林丹汗的威望无疑是一个沉重打击。
努尔哈赤得到辽、沈以后，图谋进占广宁。
当时明朝广宁巡抚是王化贞，他非常信赖林丹汗，以为林丹汗能出兵4万相助，并对林丹汗许下1万两银子的嘉奖。
辽东经略熊廷弼则反对一味依赖蒙古，主张强化明军自身实力。
1622年正月，努尔哈赤大举进攻广宁，王化贞仓皇弃城逃窜。
林丹汗先出动1万军队援广宁，还有2万军队因雪阻未至，但此时广宁已经失陷。
林丹汗的军队转而守卫山海关，并继续与明朝约定夺回广宁后的赏赐，明朝为安抚林丹汗的花费预计达百万两白银之巨。
广宁之战后，后金对明朝的攻势暂时停止，而蒙古内部矛盾逐渐凸显。
内喀尔喀与后金通婚、盟誓等事，引起了林丹汗的疑心。他严厉指责管理左翼三万户的大臣锡尔呼纳克杜棱洪台吉管束不得力，甚至怀疑他暗中与努尔哈赤已有联系，准备对锡尔呼纳克杜棱洪台吉和其他诸台吉采取必要的措施。
这反而加速了蒙古内部的分化。
本来从林丹汗皈依红教后，尊崇黄教蒙古诸部已与林丹汗貌合神离，开始自行其是了。
1622年二月，管理左翼三万户的特命大臣锡尔呼纳克杜棱洪台吉与林丹汗发生分歧，遂率领三千多户，投奔辽阳城，归顺了努尔哈赤。
受其影响